张柬之“深厚有谋,能断大事”,颇有政治头脑和手腕。然而久在下位,制举及第时,已年七十,可以说是不得志的。到八十时,才当上宰相,必然要设法尽快施展其政治才能。当时武则天年老多病,二张得宠,他虽为宰相,总觉得没有用武之地。因此,他必然不满现实,而要另寻出路,由于他“涉猎经史,尤好三礼”,喜欢抱残守缺,不满女人参政,久以李唐为意。
因此,当他看到不少士人亦思唐德,即以发动宫廷政变为已任。入相不久,便开始密谋活动。这时宰相桓彦范、崔玄肺、姚元之等人皆与二张不合。桓彦范、崔玄肺还多次上疏,要求罢免二张之官,将他们统统处斩。若二张得势,他们的结局不堪设想。另外,二张得宠,武则天立太子而无禅位之意,也引起了皇太子兄弟的疑虑,在这种场合下,张柬之正好可以利用崔玄肺、姚元之及其它大臣与二张之间的矛盾,组织力量,联络太子,以诛二张为名而发动政变。于是,政变便一步步变成事实。
应当强调的是,张柬之政变的目的不只为了诛二张,更重要的是要废黜武则天,抢夺拥立之功。这一点从张柬之等人的言论和行动中表现的十分明显。史载“张柬之将诛二张以(李)多祚素感慨,可动以义,乃从容谓曰: ‘将军击钟鼎食,贵重当世,非大帝恩乎?’多祚泣数行下,曰: ‘死且不忘!’柬之曰: ‘今在东宫乃大帝子,而嬖竖擅朝,危逼宗社。国家废兴在将军,将军诚有意乎?舍今日尚何在?’